1、1919年 28岁:5月9日,在南京小营演武厅6千人大会上发表演说,痛斥袁世凯“二十一条”卖国条约,13日,南京学界联合会成立,选举陶行知为会长。20日南京各校学生自行罢课。南京高师代校务的陈容反对罢课而离校,陶行知暂代理校务,支持学生的爱国运动。
2、1921年 30岁:12月,新教育共进社、《新教育》杂志社、实际教育调查社合并,成立中华教育改进社。以“调查教育实况,研究教育学说,力谋教育改进”为宗旨。
3、1923年 32岁:与朱其慧、晏阳初、朱经农、黄炎培等发起成立中华平民教育促进会。与朱经农合编《平民千字课本》。到南京、安庆、南昌、上海、杭州、武汉等地推广平民教育运动。是年,拒绝北洋政府任命为武昌高等师范学校(武汉大学前身)校长,又谢绝母校金陵大学聘为校长。专心致意于中华教育改进社工作及促进平民教育运动。